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承擔這300冊巨制編輯工作的中國第二歷史檔案館，珍藏了民國時期（1912-1949）中央政府及其所屬機構的檔案史料180余萬卷，其中涉臺珍貴檔案約7000多卷，近30萬頁。
《彙編》分16輯，以台灣光復為界分為兩大部分。一、台灣同胞在祖國大陸的活動、從事反日鬥爭和參加祖國抗日戰爭等方面，如連雅堂等請求復籍更名、李友邦及台灣義勇隊的活動、台灣知名人士給中央政府的陳條等；國民黨中央直屬台灣黨部編印的《台灣問題參考資料》等；開羅會議後，國民政府接收台灣的各項準備。二、台灣光復及光復後5年的台灣省情，涉及台灣光復各項接收經過及1945-1949年國民黨統治下的台灣省政治、軍事、經濟、文化情況及善後救濟、大陸知名人士赴臺遊記、各種調查報告、國民黨撤往台灣的各項措施，還有大量的台灣省政府公報等。
館藏檔案的形式有文字（包括鉛印、油印、手抄等類）、照片、統計圖標、票據、紙幣、商標等，許多檔案藏品係首次解密，學術、史料價值極高。
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