近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員肖建平團隊與電子科技大學教授夏川團隊、中國科學技術大學教授曾傑團隊合作,在二氧化碳轉化研究中取得新進展。他們研發出鉛單原子合金化的銅基催化劑(Pb1Cu),實現了二氧化碳高活性、高選擇性還原製備甲酸鹽,並探究了該過程的理論機理。相關成果發表于《自然—奈米技術》。

夏川團隊和曾傑團隊製備出Pb1Cu,在實現二氧化碳高效電還原製備甲酸鹽的同時,保證了該催化劑的高選擇性和穩定性。肖建平團隊進一步確定了Pb1Cu的催化機理及活性位點,揭示了其高催化活性和高選擇性的根本原因。

肖建平團隊建立了“雙通道”二維反應相圖,用於模擬二氧化碳還原在不同催化劑表面的活性趨勢變化。研究發現,不同於傳統單一催化反應通道建立的活性趨勢,二氧化碳電還原製備甲酸鹽過程中存在羧酸根(COOH*)機理和甲酸根(HCOO*)機理,形成催化反應的“雙通道”。因此,二氧化碳電還原製備甲酸鹽過程的活性趨勢體現了雙活性頂點的性質。

通過反應相圖活性趨勢研究,團隊證明,二氧化碳電還原製備甲酸鹽反應中,Pb1Cu催化劑主要符合HCOO*機理,這説明更優的HCOO*吸附能是Pb1Cu催化劑表現出高二氧化碳電還原活性的原因。此外,銅位點也被驗證是Pb1Cu催化二氧化碳電還原製備甲酸鹽的活性位點。

肖建平表示,“多重反應通道”不僅存在於二氧化碳電還原製備甲酸鹽的反應中,也普遍存在於複雜的催化反應中。該研究為設計高活性和特定選擇性電催化材料提供了新思路。

(記者卜葉)