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Pink Floyd樂隊
離開Pink Floyd後，Barrett將自己置於公眾的視線之外。但是在EMI和Havest Records的要求下，他的確有過一段短暫的個人發展經歷，他在這期間發行了兩張出色的個人專輯：《The Madcap Laughs》 和《Barrett》。1966年後期到1967年中期是Barrett作曲的鼎盛時期，而這兩張專輯的大多數歌曲就來源於這個時期。外界普遍認為他在離開Pink Floyd後又寫了少量的歌曲。
Barrett的第一張個人專輯《The Madcap Laughs》分為兩個時期錄製，但是都在同一個地點Abbey Road Studios錄製的。1968年5月到6月是一些實驗性的錄製時間（由Peter Jenner製作），而專輯的主要部分是在1969年4月到7月之間錄製的。這張專輯起初由EMI年輕的主管Malcolm Jones製作，到後來則變為由David Gilmour 和 Roger Waters製作。在《The Making of the MadcapLaughs》中，Malcolm Jones指出：“當Dave來找我説Syd想讓他和Roger來製作專輯餘下的部分時，我默許了。”這張專輯的一些曲目是由Soft Machine樂隊的成員配音伴奏的。Barrett也在他好朋友,Soft Machine樂隊的創建者Kevin Ayers的首張LP ，“Joyof a Toy”錄製期間演奏了吉他。但是Barrett在“Religious Experience”這首歌中的演奏直到2003年這張專輯重新發行後，才得以與公眾見面。
Barrett的第二張個人專輯《Barrett》的錄製更是斷斷續續，從1970年的2月一直錄到了7月。這聽起來似乎是因為Barrett想讓自己的專輯更完美，但事實是由於他的身體狀態更糟了。這張專輯由David Gilmour監製並由他擔任貝司手，Rick Wright擔任鍵盤手，Humble Pie的Jerry Shirley擔任鼓手。
儘管Barrett為了錄製他的兩張個人專輯而花費了大量時間在錄音室內，但除此之外，在1968年到1972年期間，他從事的音樂活動屈指可數。1970年2月24號，Barrett出現在了BBC 廣播 John Peel的節目Top Gear中。他演奏的五首歌當中只有一首在那之前發行過，三首重新錄製後將收錄進專輯《Barrett》裏。而“Two of a Kind”（這首歌后來出現在2001的合集《The Best of SydBarrett：Wouldn't You Miss Me?》這一張專輯中）是首臨時性的歌曲，後來歌詞作者被署上了Richard Wright的名字。Barrett在BBC演奏的時候分別由David Gilmour和Jerry Shirley負責演奏貝司與打擊樂器。
在這期間Gilmour和Shirley也為Barrett的唯一一次現場演出伴奏。這場表演作為音樂與時尚節（Music and FashionFestival）的一部分于1970年6月6日在倫敦的Olympia Exhibition Hall上演。他們三人組合表演了4首歌，在臺上的時間還不到一個小時，由於音樂混響得太糟糕，演唱的聲音到表演過半時都還很難聽到。在第四首歌快完的時候，Barrett出人意料地，平靜地放下了吉他，然後向台下走去。
1971年2月16日，Barrett最後一次在BBC Radio露面並在錄音室錄製了三首歌。這三首歌都來自Barrett這張專輯，大概也是為了替專輯《Barrett》宣傳。雖然同年12月，在一個與Mick Rock 和Rolling Stone同時進行的採訪中，Barrett詳細地談論了自己，展示了他新的12弦吉他，他還談了在美國與Jimi Hendrix巡演的日子，還表示對在音樂事業上無法找到一個好的合作者感到失望。但這個時期之後，他還是告別了自己這一年多的音樂事業。
1988年，EMI唱片公司發行了一張名叫《Opel》的專輯，這張專輯包含了Barrett錄音時被篩選掉的歌曲和原來1968年到1970年錄製但為發行的歌曲。這張專輯本來要收錄Barrett在Pink Floyd時期未發行的歌曲"Scream Thy Last Scream" 和 "VegetableMan"，Malcolm Jones為這張專輯重新編排了這兩首歌。但是據當時Pink Floyd的成員説，在《Opel》最終完成之前，這兩首歌就被排除掉了。
1993年，EMI發行了另一張專輯套裝，《Crazy Diamond》，一個由三張唱片（《The Madcap Laughs》《Barrett》《Opel》）組成的套裝，套裝裏的每一張唱片都含有Barrett個人發展時錄音被篩選下來的歌曲，這些錄音清晰地記錄了Barrett無法或不願意用同樣的方式重復演奏歌曲的情景。
EMI也分別於2001年4月6日和2001年9月11日在英國和美國發行了精選集《The Best of Syd Barrett: Wouldn't You Miss Me？》，Barrett的“Bob Dylan Blues”也首次通過官方發行，這首歌取自David Gilmour保留的在1970年早些時候的錄音。DavidGilmour現在還保留著那盤錄製《Barrett》時的磁帶，這盤磁帶中有還未發行過的“Living Alone”。
此外，還存在著很多Barrett現場表演和獨奏的bootleg LP, CD等。BBC的錄音“off air”也流傳了很多年，之後一個工程師將一盤Pink Floyd早期的磁帶交給BBC，BBC在紀念John Peel（BBC節目主持人）的網站上播放了這盤磁帶。在這個頌詞中，PeelSession首次完整地傳播開了。這個表演記錄了1967年"Flaming", "Set the Controls for the Heart of the Sun"的現場，和一些在"Reaction in G"中的片段。
根據一個新的傳記作者Tim Willis在2005年的介紹，Barrett後來改回了原來的名字Roger，繼續住在他母親的屋子裏，過著離群索居的生活。Barrett像從前一樣畫畫，創作一些巨大抽象的油畫。據説Barrett還對園藝很感興趣。Barrett與外界的聯繫主要的聯繫就是他住在附近姐姐Rosemary。在他隱居的時候，最令人擔心的是他的健康狀況，他同時患有胃潰瘍和糖尿病。
雖然自從1970年中期以後Barrett沒有出現在任何公共場合或向公眾發表任何聲明，Barrett也試圖過著簡單的生活，但時間的流逝並沒有讓公眾失去對Barrett生活和作品的興趣，記者和歌迷們依舊特地到康橋尋找他。1980年到2006年他死的時候，在各種媒體上都可以看到Barrett走路或者騎自行車時被狗仔隊打擾的照片。
Barrett顯然並不願意回憶起過去的音樂生涯，Pink Floyd的其他成員也沒有聯繫過他。但是，他仍去了他姐姐家看了2002年BBC製作的關於他的紀錄片，據説他覺得這個紀錄片太吵了些，但很高興再次欣賞到Mike Leonard的表演（Barrett稱他為自己的導師）和“See Emily Play”。
2006年7月7日，Barrett死於康橋的家中。死因是胰腺癌，但這經常被誤報為“糖尿病並發癥”。在死亡證明上，Barrett的職業被認定為“已退休的音樂家”。
2006年，Barrett在St. Margaret廣場的家被出售，據報道，他的房子引起了很多人的興趣。人們陸續而來，在經過大約100次的參觀後（許多是歌迷的參觀），這套房子被賣給了一對法國夫婦，而他們只是喜歡這套房子，對Barrett一無所知。Barrett的其他財産拍賣後得到了120,000英鎊。NME在一週後發行了Barrett的紀念期刊，那期期刊的封面是Barrett的照片。
在Barrett的遺囑中，他留了大約1,250,000英鎊給他的兩個兄弟和兩個姐妹。這些錢大都來自Barrett在Pink Floyd時期所寫的歌和一些由他創作的現場錄音的版稅。
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